(通讯员 李定堂)近日,永利集团304am官方入口、永利集团304am官方入口精准兽药创制与环境消减技术开发团队设计了具有核壳结构和硫掺杂特征的多功能金属有机骨架材料,实现了对抗菌药物的高效吸附和协同降解。相关成果以“S-doped core-shell heterojunction Fenton catalyst (Fe3O4-S@PVP@UIO-66-(SH)2) for enhanced activation of hydroxyl radical: synergistic enrichment and degradation mechanism”为题发表在Chemical Engineering Journal上。本研究通过在四氧化三铁团簇内外同时生长巯基化锆基金属有机骨架,构建了具有高效吸附性和过氧化氢活化性能的多相芬顿催化纳米材料,同时结合理论计算与试验结果系统地探究了引入非金属克服铁活性位点失活的机制。
环境中残留的抗菌药物通过在食物链中的生物积累和生物放大作用,对人类和动物健康以及生态环境安全构成严重威胁。因此,研究快速高效从水环境中去除抗菌药物的技术具有重要的现实意义和科学价值。将传统高效的吸附技术与基于过氧化氢的高级氧化工艺相结合,是去除难降解抗菌药物的有效方法。在芬顿氧化工艺中,催化剂活化过氧化氢生成活性氧的速率以及活性氧的利用效率是影响环境中抗菌药物去除效率的两个关键因素。协同吸附和高级氧化工艺能实现快速富集污染物,同时减少因活性氧与污染物的长距离迁移而导致的失活,显著提高活性氧的利用效率。
为此,本研究设计了一种硫掺杂核壳状异质结多相芬顿催化剂。位于壳层上的巯基化锆基金属有机骨架材料可以富集抗菌药物,缩短活性氧与污染物的迁移距离,固定在材料表面的低价态硫可以还原溶液中存在的三价铁离子。位于核内的四氧化三铁纳米粒提供了铁催化活性位点,在核内掺杂非金属硫元素可以增强铁活性位点的催化性能,实现活性氧的高效产生。同时,巯基化锆基金属有机骨架材料的包裹可以保证硫掺杂核壳状异质结多相芬顿催化剂的稳定性,减少铁的泄漏,四氧化三铁的顺磁性有助于反应后催化剂的高效回收。此外,本研究还利用密度泛函理论阐明了抗菌药物吸附和降解机理。本研究为非金属元素在芬顿体系中的应用提供了新的思路和科学的理论参考,并为多相芬顿催化剂的构建提供了新的策略。
公司永利集团304am官方入口本科生李定堂为本论文第一作者,陈冬梅教授和谢书宇教授为论文共同通讯作者,课题组多位同学共同参与。该研究得到了国家重点研发计划和“永利集团304am官方入口老员工创新创业项目”专项资金的资助。